膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法研究
簡(jiǎn)述了研究膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法的必要性。詳細(xì)介紹了各種測(cè)量方法的理論思想、測(cè)量準(zhǔn)確度、測(cè)量范圍。綜合比較了各種測(cè)量方法的優(yōu)缺點(diǎn)和適用性，研究了測(cè)量不同類型薄膜系統(tǒng)膜層光學(xué)薄膜參數(shù)的最佳測(cè)量方法。最后總結(jié)了膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法的發(fā)展，并提出了建議。
1、引言
近年來(lái)，隨著光學(xué)薄膜在空間遙感、精密光學(xué)、高質(zhì)量投影與顯示等技術(shù)領(lǐng)域應(yīng)用的不斷深入，設(shè)計(jì)并制備出高精度、高性能光學(xué)薄膜成為眾多研究機(jī)構(gòu)和光學(xué)薄膜企業(yè)的共同追求。
光譜特性是光學(xué)薄膜器件重要的性能指標(biāo)，決定了該光學(xué)薄膜器件性能的優(yōu)劣。膜層厚度均勻、折射率各向同性的多層薄膜系統(tǒng)，其光譜特性(如：透射率或反射率)的優(yōu)劣取決于入射角、使用波長(zhǎng)、膜層折射率、消光系數(shù)及厚度等參數(shù)。光波垂直入射條件下，多層膜系統(tǒng)在使用波長(zhǎng)處的光譜性能可由各膜層的折射率、消光系數(shù)、厚度精確求解，因此把這三個(gè)參數(shù)稱作膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。光學(xué)薄膜研制過(guò)程中，如果能快速準(zhǔn)確測(cè)量實(shí)際鍍制膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)，對(duì)于薄膜器件膜系設(shè)計(jì)的改進(jìn)和制備工藝的優(yōu)化都有指導(dǎo)作用。因此開(kāi)展實(shí)際鍍制膜系各膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法的研究具有明顯的實(shí)際意義。
2、光學(xué)薄膜參數(shù)的測(cè)量方法
膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法包括：光學(xué)測(cè)量方法和非光學(xué)測(cè)量方法。其中光學(xué)測(cè)量方法應(yīng)用更為廣泛。常用的光學(xué)測(cè)量方法包括：布儒斯特角法、棱鏡耦合法、橢圓偏振法、光譜反演計(jì)算法。
2.1、布儒斯特角法
布儒斯特角法(阿貝法)是基于布儒斯特效應(yīng)，通過(guò)測(cè)量光波入射界面的布儒斯特角θiB，依據(jù)斯涅耳定律計(jì)算薄膜的折射率的測(cè)量法。該方法測(cè)量過(guò)程簡(jiǎn)單，但由于布儒斯特角位置判定誤差較大，因此該方法測(cè)量準(zhǔn)確度不高。它主要用于測(cè)量無(wú)吸收單層膜的折射率。
2.2、棱鏡耦合法
棱鏡耦合法是基于光學(xué)薄膜波導(dǎo)理論建立的光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法。實(shí)際測(cè)量時(shí)，首先在薄膜樣品表面放置一塊耦合棱鏡，由于光學(xué)隧道效應(yīng)，光波入射棱鏡表面發(fā)生全反射時(shí)，滿足耦合條件的入射光被導(dǎo)入待測(cè)薄膜，檢測(cè)和分析不同入射角的出射光，將會(huì)得到一條反射率曲線，通過(guò)測(cè)量反射率曲線下降峰值的位置確定波導(dǎo)薄膜的耦合角度θm，并將θm代入波導(dǎo)模式的色散本征方程，求解膜層的折射率和厚度。該方法測(cè)量過(guò)程簡(jiǎn)單，易于操作。在待測(cè)薄膜厚度0.3～15μm、薄膜折射率1.5～2.6范圍內(nèi)，該方法測(cè)量精度較高。適用范圍為非吸收單層膜的折射率和厚度測(cè)量。
2.3、橢圓偏振法
橢圓偏振法是基于偏振光束入射界面時(shí)反射光(或透射光)出現(xiàn)的偏振狀態(tài)變化反演計(jì)算膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。實(shí)際測(cè)量過(guò)程，是基于數(shù)值優(yōu)化思想，把對(duì)膜層光學(xué)薄膜參數(shù)的測(cè)量問(wèn)題轉(zhuǎn)化為數(shù)值優(yōu)化求解問(wèn)題。首先借助橢偏儀測(cè)量實(shí)際薄膜的橢偏參數(shù)，并依據(jù)各膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)計(jì)算理論的橢偏參數(shù);其次以橢偏參數(shù)的實(shí)際測(cè)量值和理論計(jì)算值之間的偏差構(gòu)建評(píng)價(jià)函數(shù)，將評(píng)價(jià)函數(shù)最小化構(gòu)建目標(biāo)函數(shù);再次選擇合適優(yōu)化算法求解該優(yōu)化問(wèn)題，最后得到實(shí)際膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。
測(cè)量設(shè)備方面：橢偏儀測(cè)量φ和Δ的可重復(fù)性精度分別為±0.01°和±0.02°。測(cè)量靈敏度也極高，但靈敏度過(guò)高會(huì)導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果不穩(wěn)定，比如系統(tǒng)的狀態(tài)調(diào)整、光學(xué)元件質(zhì)量好壞、環(huán)境噪聲的大小等都直接影響測(cè)量結(jié)果穩(wěn)定性。測(cè)量準(zhǔn)確度方面：薄膜厚度的大小影響該方法的測(cè)量準(zhǔn)確度，增加薄膜厚度可減小測(cè)量結(jié)果的誤差，但是膜層厚度的上限也受到光譜儀極限分辨率的限制。另外，數(shù)值計(jì)算過(guò)程算法的選取也會(huì)影響方法的測(cè)量準(zhǔn)確度。測(cè)量范圍為任意單層膜或膜層較少的多層膜光學(xué)薄膜參數(shù)的測(cè)量。
2.4、光譜反演計(jì)算法
光譜反演計(jì)算法是依據(jù)光學(xué)薄膜系統(tǒng)光譜特性(透射率或反射率)與各膜層光學(xué)薄膜參數(shù)之間唯一對(duì)應(yīng)函數(shù)關(guān)系，利用分光光度計(jì)測(cè)量薄膜在使用波長(zhǎng)范圍的透射率(或反射率)反演計(jì)算各膜層光學(xué)薄膜參數(shù)的測(cè)量方法。常用的光譜反演計(jì)算法包括：?jiǎn)尾c(diǎn)法、包絡(luò)線法、全光譜擬合反演法。
2.4.1、單波點(diǎn)法
單波點(diǎn)法是在光波垂直入射條件下，測(cè)量某一波長(zhǎng)處基底上、下表面的反射率R、R'以及透射率T，依據(jù)反射率、透射率與膜層光學(xué)薄膜參數(shù)的函數(shù)關(guān)系建立方程組，通過(guò)求解方程組得到膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。該方法測(cè)量過(guò)程簡(jiǎn)單，便于操作。但精確測(cè)量同一波長(zhǎng)透射率和反射率難度較大，因此測(cè)量結(jié)果誤差較大，該方法測(cè)量的準(zhǔn)確度也降低。方程組求解要求測(cè)量的透射率和反射率必須相互獨(dú)立，因此膜層必須有吸收，同時(shí)不能因?yàn)槲者^(guò)大導(dǎo)致透射率無(wú)法測(cè)量。因此該方法主要用于弱吸收單層膜的光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量。
2.4.2、包絡(luò)線法
包絡(luò)線法由Manifacier[7]在1976年提出，是通過(guò)膜層光學(xué)厚度為λ/4整數(shù)倍處的透射率(或反射率)極值反演計(jì)算膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。實(shí)際測(cè)量過(guò)程，首先分別連接透射率極大值Tλ/2點(diǎn)與極小值Tλ/4點(diǎn)形成Tmax(λ)和Tmin(λ)兩條包絡(luò)線;然后通過(guò)包絡(luò)線上取點(diǎn)獲得任意波長(zhǎng)位置透射率極值Tλ/2和Tλ/4;最后利用透射率極值計(jì)算膜層的消光系數(shù)和折射率，并依據(jù)折射率計(jì)算值和極值點(diǎn)波長(zhǎng)求解膜層的厚度。該方法的優(yōu)點(diǎn)是測(cè)量過(guò)程簡(jiǎn)單，可同時(shí)測(cè)量膜層的折射率、消光系數(shù)和厚度，測(cè)量過(guò)程不需要與薄膜樣品接觸，利于樣品保護(hù)。測(cè)量準(zhǔn)確度方面：首先極值包絡(luò)線的構(gòu)建方法是拋物線插值法，實(shí)際處理過(guò)程誤差較大;其次通過(guò)某波長(zhǎng)包絡(luò)線上的點(diǎn)作為該波長(zhǎng)位置的極值點(diǎn)是一種近似處理，也存在誤差;第三，薄膜厚度均勻性不好或膜層較薄時(shí)，透射率曲線上的極值點(diǎn)較少，相鄰極值點(diǎn)間的間隔很大，包絡(luò)線的構(gòu)建誤差也會(huì)變大，測(cè)量準(zhǔn)確度也會(huì)急劇下降。因此該方法的測(cè)量準(zhǔn)確度不高。測(cè)量范圍方面：薄膜系統(tǒng)吸收過(guò)大會(huì)導(dǎo)致干涉極值點(diǎn)的數(shù)量急劇減少，甚至兩條極值包絡(luò)線在某些波長(zhǎng)范圍退化成一條曲線，此時(shí)的包絡(luò)線法失效。因此，該方法主要用于弱吸收單層膜的光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量。
2.4.3、全光譜擬合反演法
(1)基本思想和評(píng)價(jià)函數(shù)
全光譜擬合反演法是基于數(shù)值優(yōu)化的思想，利用某波長(zhǎng)范圍內(nèi)的透射率(或反射率)反演計(jì)算膜層光學(xué)薄膜參數(shù)的測(cè)量方法。實(shí)際測(cè)量程，借助分光光度計(jì)測(cè)量膜層的透射率，依據(jù)各膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)計(jì)算膜層的理論透射率，并以透射率測(cè)量值與理論值的偏差構(gòu)建評(píng)價(jià)函數(shù)，取評(píng)價(jià)函數(shù)最小化作為優(yōu)化問(wèn)題的目標(biāo)函數(shù)，通過(guò)合適的算法求解該優(yōu)化問(wèn)題，得到實(shí)際膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。評(píng)價(jià)函數(shù)形式如下(以透射率為例)：
式中：λ0和λk分別為使用波長(zhǎng)范圍的上下界;ω(λ)是波長(zhǎng)λ處的權(quán)重;T(λ)是透射率理論計(jì)算值;T～(λ)是透射率實(shí)際測(cè)量值。評(píng)價(jià)函數(shù)反映了膜層理論光譜與實(shí)際測(cè)量光譜的偏差，其偏差大小直接決定了該測(cè)量方法的準(zhǔn)確度。依據(jù)膜層結(jié)構(gòu)和光譜性能要求差異評(píng)價(jià)函數(shù)構(gòu)建的形式也不相同，主要包括：面積型、平方和型、最大偏差型、容差型等多種。
(2)全光譜擬合反演法的類型
依據(jù)數(shù)值處理思想的差異，全光譜擬合反演法包括以下兩種類型：一種是在數(shù)值求解過(guò)程中引入材料的色散關(guān)系，通過(guò)求解色散關(guān)系表達(dá)式所含的未知參數(shù)，擬合折射率n和消光系數(shù)k隨波長(zhǎng)的變化曲線，并結(jié)合折射率和消光系數(shù)計(jì)算結(jié)果求解各膜層的厚度。材料不同，色散關(guān)系的形式也不同，主要有Smelleier關(guān)系、Cauchy方程等多種類型。該方法優(yōu)點(diǎn)是薄膜層數(shù)較多時(shí)，需要反演的膜層參數(shù)數(shù)量明顯增加，通過(guò)引入色散關(guān)系可減少優(yōu)化參數(shù)的數(shù)量。因此該方法適用于層數(shù)較多的多層膜系統(tǒng)。但是色散關(guān)系的適用性限制了該方法的計(jì)算范圍，如果用單一的色散關(guān)系求解全譜段的膜層光學(xué)薄膜參數(shù)，誤差很大，測(cè)量的準(zhǔn)確度下降。
另一種是依據(jù)各膜層光學(xué)薄膜參數(shù)的設(shè)計(jì)值設(shè)置優(yōu)化算法的搜索范圍，通過(guò)算法直接搜索各膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)，最后依據(jù)優(yōu)化結(jié)果擬合新的色散關(guān)系。該方法優(yōu)點(diǎn)是：薄膜層數(shù)較少時(shí)，該方法的求解過(guò)程簡(jiǎn)單，準(zhǔn)確度很高。但薄膜層數(shù)較多時(shí)，優(yōu)化的膜層光學(xué)薄膜參數(shù)數(shù)量成倍增加，優(yōu)化的難度也急劇上升，如果優(yōu)化算法選擇不當(dāng)或者優(yōu)化算法的搜索范圍設(shè)置較大，測(cè)量的準(zhǔn)確度、穩(wěn)定性都會(huì)變差。因此該方法主要用于層數(shù)較少多層膜系統(tǒng)。
總體上講，相比其他測(cè)量方法，該方法的測(cè)量準(zhǔn)確度高，適用性也很廣。但仍存在一些問(wèn)題，比如色散關(guān)系的選擇、優(yōu)化算法的選用、搜索范圍的設(shè)置，都會(huì)影響該方法的測(cè)量準(zhǔn)確度，尤其膜層較多的薄膜系統(tǒng)，測(cè)量準(zhǔn)確度會(huì)明顯下降。
(3)優(yōu)化算法改進(jìn)
優(yōu)化算法的選擇對(duì)于全光譜擬合反演法計(jì)算膜層光學(xué)薄膜參數(shù)至關(guān)重要。目前常用的優(yōu)化算法包括：?jiǎn)渭冃畏āowell法、非線性最小二乘法、遺傳算法、模擬退火算法等。其中，單純形法、Powell法、非線性最小二乘法屬于局部?jī)?yōu)化算法，可快速搜索得到目標(biāo)函數(shù)的局部最優(yōu)解，求解精度不高、穩(wěn)定性較差。遺傳算法、模擬退火算法屬于全局優(yōu)化算法，可在較大范圍內(nèi)搜索得到目標(biāo)函數(shù)的全局最優(yōu)解，但通常情況下搜索速度太慢，求解效率低。因此，有人對(duì)優(yōu)化算法作了研究和改進(jìn)，發(fā)展了自適應(yīng)模擬退火算法和改進(jìn)遺傳算法等，提高了該方法的測(cè)量準(zhǔn)確度和效率。
3、測(cè)量方法的比較與分析
從薄膜系統(tǒng)材料和膜層數(shù)目的不同角度進(jìn)行分類，探討了不同類型薄膜系統(tǒng)光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量的最佳方法。非吸收單層膜。布儒斯特角法、棱鏡耦合法、單波點(diǎn)法、包絡(luò)線法、全光譜擬合法、橢圓偏振法、全光譜擬合反演法均可測(cè)量該類膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。測(cè)量準(zhǔn)確度要求不高時(shí)，一般用布儒斯特角法或棱鏡耦合法。這兩種方法測(cè)量過(guò)程簡(jiǎn)單，易于操作。但布儒斯特角法只能測(cè)量膜層折射率，如果同時(shí)要求測(cè)量膜層折射率和厚度，就必須選用棱鏡耦合法。如果測(cè)量準(zhǔn)確度要求很高，一般用全光譜擬合反演法或橢圓偏振法測(cè)量。吸收單層膜。單波點(diǎn)法、包絡(luò)線法、全光譜擬合法、橢圓偏振法、全光譜擬合反演法均可測(cè)量該類膜層的光學(xué)薄膜參數(shù)。從測(cè)量準(zhǔn)確度方面進(jìn)行分析，單波點(diǎn)最低，包絡(luò)線法次之，橢圓偏振法和全光譜擬合反演法較高。實(shí)際測(cè)量過(guò)程，如果測(cè)量的準(zhǔn)確度要求不高，一般用包絡(luò)線法或單波點(diǎn)法。這兩種方法測(cè)量過(guò)程簡(jiǎn)單，易于操作。如果測(cè)量準(zhǔn)確度要求很高，可用橢圓偏振法或全光譜擬合反演法測(cè)量。但是橢圓偏振法由于測(cè)量設(shè)備貴，穩(wěn)定性不好，因此全光譜擬合反演法的應(yīng)用更為廣泛。如果測(cè)量過(guò)程必須考慮入射角度、偏振狀態(tài)，橢圓偏振法應(yīng)用較多。
多層的吸收薄膜。橢圓偏振法和全光譜擬合反演法可測(cè)量該類膜層。膜層數(shù)目大于4，橢圓偏振法的測(cè)量準(zhǔn)確度降低，穩(wěn)定性也變差，因此該方法多用于測(cè)量膜層較少的薄膜系統(tǒng)。相比橢圓偏振法，全光譜擬合反演法適用性更廣，可用于各類多層膜的光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量。如果色散關(guān)系、優(yōu)化算法等選擇合適，即可得到準(zhǔn)確度很高的膜層光學(xué)薄膜參數(shù)。因此，全光譜擬合反演法是多層薄膜系統(tǒng)光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量的首選方法。
4、結(jié)論
研究表明，不同的測(cè)量方法都有其適用范圍和優(yōu)缺點(diǎn)，而相比其他的測(cè)量方法，全光譜擬合反演法的測(cè)量范圍更廣、準(zhǔn)確度更高，因此將可能成為膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量的首選方法。但該方法仍存在一些不足，因此應(yīng)該從以下幾個(gè)方面進(jìn)行改進(jìn)：⑴研究評(píng)價(jià)函數(shù)各參數(shù)間的關(guān)系，明確透射率光譜計(jì)算值與理論值之間的偏差來(lái)源，進(jìn)而構(gòu)建新的評(píng)價(jià)函數(shù)模型，提高評(píng)價(jià)函數(shù)的評(píng)價(jià)效果;⑵研究材料的色散特性，將多種色散選擇關(guān)系結(jié)合使用，拓展色散關(guān)系的使用范圍;⑶研究?jī)?yōu)化算法，發(fā)展綜合型優(yōu)化算法，改進(jìn)該方法的測(cè)量效率和穩(wěn)定性;⑷綜合考慮評(píng)價(jià)函數(shù)的構(gòu)建、色散關(guān)系的選擇、優(yōu)化算法的改進(jìn)，研究適應(yīng)性更廣、測(cè)量效率和準(zhǔn)確度更高、穩(wěn)定性更好的全光譜擬合反演方法。
總之，膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法發(fā)展至今，已有多年的積累。但仍沒(méi)有一種測(cè)量方法可以快速準(zhǔn)確的測(cè)量出任意薄膜系統(tǒng)光學(xué)薄膜參數(shù)。因此，研究膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法的不足，試圖通過(guò)單獨(dú)的測(cè)量方法改進(jìn)或者將多種測(cè)量方法進(jìn)行綜合，并借鑒實(shí)際工作經(jīng)驗(yàn)進(jìn)行合理的推測(cè)和判斷，發(fā)展測(cè)量準(zhǔn)確度更高、適用范圍更廣的新型膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法，以滿足高精度、高性能光學(xué)薄膜對(duì)膜層光學(xué)薄膜參數(shù)測(cè)量方法的需求，將成為光學(xué)薄膜研究者的共同目標(biāo)。
